引言

少周期飞秒激光是产生阿秒脉冲、THz辐射、粒子加速的驱动源，是超快显微成像、超快光谱学的激励照明源，是超精密极端制造、冷加工的能量源，因此，开展少周期飞秒脉冲激光技术研究对于基础学科及工程应用均具有重要的研究价值 ^[1-3]。

产生少周期飞秒脉冲必须满足以下两个条件：一是足够宽的激光光谱；二是对频谱展宽后的脉冲进行色散补偿。目前常用的产生高能量少周期量级飞秒脉冲的方法主要有空芯光纤技术、固体薄片组后压缩技术和光参量放大技术。光参量放大技术适用于红外波段的超连续谱产生，由于该非线性效率较低使得其传输效率受到一定限制^[4-6]。相比之下，空芯光纤对光谱展宽具有光谱宽、光束质量好等优点，空芯光纤技术是通过充满惰性气体的空芯光纤与脉冲相互作用产生超连续谱，由NISOL M等人在1996年首次提出的，将140 fs的脉冲压缩到10 fs，能量的传输效率达到了36%。2009年，陈晓薇等人通过压缩充气空芯光纤中的圆偏振脉冲，产生了4.3 fs、1 mJ的激光脉冲，能量传输效率提高了30%。2017年，伯克利大学的Leone课题组使用1.5 m长的氖气空芯光纤将27 fs、1.8 mJ的飞秒激光压缩到2.9 fs，压缩倍数达到9倍，能量传输效率达到了52%。但空芯光纤技术方案对输入能量有一定限制，空间要求高，光束耦合要求高，这些技术缺陷在一定程度上限制了其应用^[7-9]。

与空芯光纤技术相比，固体薄片技术可以承载的激光峰值功率较大，实验成本更为低廉，无光束耦合要求，且空间要求低，便于进行紧凑型设计，近年来逐渐受到科研人员的广泛青睐。2014年，台湾国立清华大学光子学研究所首次提出固体薄片组后压缩技术，脉冲承载能量达到76 μJ，能量转换效率达到了54%，能量稳定性达到了0.83%，该方法的提出迅速被研究人员采纳与推广。2017年，德国普朗克量子光学研究所的Seidel利用固体薄片组将190 fs的脉冲压缩到了30 fs，压缩倍率达到了6倍，展示了固体薄片组实现百飞秒到少周期量级压缩的可行性。2018年，中科院的魏志义课题组将30 fs、0.8 mJ的脉冲通过7片固体薄片压缩到5.4 fs、0.7 mJ，能量传输效率高达87.5%^[10-13]。目前国际上报道的基于固体介质脉冲压缩倍率普遍在10倍以内，而利用联级压缩实现更高倍率压缩并且稳定性高、价格相对低廉的百飞秒工业飞秒激光器的相关研究很少。

本论文将以百飞秒脉冲宽度的钛宝石激光为研究对象，利用固体薄片组后压缩与啁啾镜和光栅对相结合的技术方案，进行两级压缩以实现百飞秒激光脉冲的扩谱与压缩研究，为工业飞秒激光器向少周期量级压缩提供借鉴思路。

1   飞秒激光脉宽压缩和脉宽测量原理

1.1   飞秒激光脉宽压缩方法

目前，飞秒激光脉宽压缩方法主要是利用空芯光纤系统进行光谱展宽，以及利用固体薄片材料进行光谱展宽。其原理是以光克尔效应为基础，以自相位调制效应为基本过程，在传输高功率激光脉冲条件下，光强变化引起气体或固体折射率变化，导致传输脉冲相位延迟，引入啁啾产生频谱展宽效应^[14-15]。

空芯光纤技术是一种传输高能量周期量级激光脉冲的光谱展宽技术，其核心为激光和空芯光纤中的惰性气体相互作用通过自相位调制效应展宽脉冲的频谱。该方法可产生约500 nm～1000 nm的倍频程超连续谱，压缩后可获得5 fs～10 fs的少周期激光脉冲。但由于空芯光纤的芯径有限，无法满足高能量的光谱展宽实验，且空间成本要求较高。

利用固体薄片材料代替气体产生自相位调制效应，可实现飞秒激光脉宽压缩。当激光与非线性介质相互作用时，介质的折射率与光电场之间存在非线性关系，其表达式为

式中：$ {n_0} $为线性折射率；$ {n_2} $为非线性折射率；$ I(t) $为激光光强。这种折射率随光强变化的效应是光学克尔透镜效应^[16-18]。这种折射率随时间变化会导致脉冲啁啾，即自相位调制（self phase modulation, SPM）。由于折射率随时间变化会引起相位随时间变化，其表达式为

相位变化引起的频率变化为

产生了新的频率成分，实现了光谱展宽。

利用单个固体材料获得高能量超连续光谱时，脉冲不可避免的会产生自聚焦效应，其能量一般限制在微焦量级。提高脉冲激光脉冲的能量时，自聚焦效应会导致激光峰值功率密度升高，在固体介质中引发电离以及发生多光子吸收的非线性过程，从而影响激光光束质量以及造成固体材料损伤。为了避免这类问题的产生，我们利用固体薄片组（5+5片熔融石英玻璃）与啁啾镜结合的方法对飞秒激光的光谱进行展宽，装置简单并具有较高的可重复性。固体薄片光谱展宽原理图如图1所示，薄片组采用熔融石英作为材料是考虑了它的二阶非线性折射率、电离阈值以及良好的透光性。当脉冲入射到第一片薄片时，由于自相位调制和自聚焦过程比较弱，光谱得到少量展宽，输出光斑略小于入射光斑，穿过薄片后可得到少量发散，从而使脉冲的峰值功率密度与经过第一片薄片时大致相同，由于脉冲陆续经过每个薄片材料都经历了聚焦又发散的过程，逐步累积自相位调制^[19-21]。将薄片组以布鲁斯特角度放置在透镜焦点处，交叉角度可以减少脉冲的空间啁啾，通过多级展宽将可实现对百飞秒脉宽激光的有效扩谱。固体薄片组与啁啾镜结合的方法可以实现更大压缩比的脉宽压缩，但每次展宽压缩完之后会损失一定的能量，致使压缩次数不能过多，所以我们采用两级压缩的方式压缩脉冲。最后采用啁啾镜、Dazzler等器件做进一步的色散精确控制，可获得10 fs以下的激光脉冲输出。

图  1  固体薄片光谱展宽原理图

Figure  1.  Schematic diagram of spectral broadening of solid thin films

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1.2   基于瞬态光栅频率分辨光开关法的脉宽测量原理

飞秒激光脉冲测量采用瞬态光栅频率分辨光开关法测量脉冲宽度和波形。瞬态光栅频率分辨光开关（TG-FROG）的工作原理见图2。待测飞秒激光首先通过三孔光阑被分为3束光，其中的2束光经D型镜反射聚焦后在非线性晶体上形成稳定的瞬态光栅，另外一束通过延时扫描经D型镜反射后聚焦在非线性晶体，3束光在非线性晶体中相互作用产生第4束信号光。最后通过光谱仪扫描出射激光进行光谱分辨，拟合光谱得到FROG行迹图，并采用迭代算法反演出脉冲的相位和光谱信息。

图  2  TG-FROG测量原理示意图

Figure  2.  Diagram of TG-FROG measurement principle

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前级激光器出来的光通过折反射镜和反射镜控制光路走向，方便测量脉冲压缩前后的波形和脉宽，测量示意图如图3所示。

图  3  脉冲展宽压缩及测量示意图

Figure  3.  Schematic diagram of pulse broadening, compression and measurement

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2   脉冲压缩装置组成及实验

2.1   脉冲压缩装置系统基本构成

压缩系统主要是对高能量百飞秒的激光脉冲进行光谱展宽和脉宽压缩，实现更短脉宽的激光输出，压缩系统主要包含3个部分：聚焦耦合系统，光谱展宽系统，脉宽压缩系统，其系统总体示意图如图4所示。

图  4  压缩系统总体原理示意图

Figure  4.  Schematic diagram of general principle of compression system

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压缩系统将前级激光器的脉冲通过聚焦耦合系统注入至光谱展宽系统中，将光谱进行展宽以支持更短的激光脉冲，展宽后的光谱在进入脉宽压缩系统，将激光脉冲不同光谱成分压缩至同一时间范围内，实现时域上的压缩，最终实现短脉冲的输出。聚焦耦合系统、光谱展宽系统以及脉宽压缩系统作用如下。

1） 聚焦耦合系统

将前级激光耦合至光谱展宽系统，根据不同的激光参数以及光谱展宽的方案，聚焦耦合系统要进行相应的调节。应用于空心光纤系统时，光强要求接近$ {10^{14}}\;{\text{W/c}}{{\text{m}}^2} $，并且聚焦光斑的大小需要为光纤孔径的66%，用以保证基模的最高传输效应；应用于固体薄片组系统时，光强要求大致为$ {10^{13}}\;{\text{W/c}}{{\text{m}}^2} $，需加入衰减片对前级激光的能量进行调节。

2） 光谱展宽系统

光谱展宽系统目的是将前级激光的光谱进行展宽，主要利用自相位调制效应来产生新的光谱成份。根据傅里叶变换关系可知，更短的脉宽需要更宽的光谱成分来支撑，自相位调制效应能有效地展宽光谱，并保持相位关系用于后续的压缩。其中空芯光纤主要利用前级激光与惰性气体相互作用产生自相位调制效应，通常采用氦、氖、氩等。固体薄片组主要利用百微米厚度的固体薄片来展宽光谱，在可见光与近红外波段通常采用熔融石英。

3） 脉宽压缩系统

脉宽压缩是将激光脉冲在时域上进行压缩。光谱展宽后的激光脉冲，不同光谱成分的光在时域上是分开的，即存在色散，需要利用压缩元器件将各个光谱成分压缩至极短的时间域内。超短激光脉冲的压缩元器件通常采用棱镜对、光栅对、块材料等，而进一步的色散精确控制需要采用啁啾镜、Dazzler等器件。

2.2   基于非线性固体薄片组的光谱展宽实验

固体薄片组系统光路示意图如图5所示。实验中前级激光器为钛宝石飞秒激光放大器，中心波长为800 nm。实验使用的808 nm波段二分之一波片和薄膜偏振片（780 nm～820 nm）用于调控注入到光谱展宽系统中的激光脉冲能量，通过一个焦距为1.5 m的透镜聚焦飞秒激光至5片0.1 mm布氏角放置的固体薄片中。

图  5  固体薄片组系统光路示意图

Mi：反射镜；Di：孔径光阑；NTPi：透镜；WP：尖劈对；HWP：半波片；Len：透镜；CMi：啁啾镜；MS：一维位移平台；TFP：薄膜偏振片；Ci：凹面镜；NIPi：非线性薄片

Figure  5.  Diagram of optical path for solid thin-film assemblies

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为了防止固体薄片材料损伤，首先调整偏振角度，从较低能量开始进行超连续光谱产生实验。在第一级非线性石英固体薄片上激发自相位调制效应，实现光谱展宽。第一级光谱展宽后的激光经过f=0.5 m的凹面银镜准直后进入3对直径2.5 cm的啁啾反射镜，用于补偿第一级光谱展宽引入的二阶色散。啁啾反射镜在600 nm～1100 nm的范围内反射率整体高于99.7%，群速度色散延迟量呈现类高斯分布，波长越长群速度延迟量越大，可以对二阶非线性效应扩谱后的色散进行精准补偿，进而实现脉宽的压缩。压缩后的飞秒激光再经过凹面银镜聚焦在非线性固体薄片上，进行第二级光谱展宽，获得超连续光谱。增加过多的固体薄片不仅使得脉冲宽度变宽，同时能量的损耗导致脉冲的SPM效应减弱，导致光谱展宽不明显，因此使用的二级展宽（5+5片）是0.1 mm厚度下的光谱展宽极限。然后，利用f=0.5 m凹面银镜对超连续光谱进行准直，准直后的超宽带激光经过一组条形的啁啾镜对激光脉冲的色散量进行调控。在600 nm～1100 nm范围内，该啁啾镜的反射率整体高于99.7%，群速度色散延迟量方面，波长越长群速度延迟量越大。最后，通过调节位移台旋钮改变融石英尖劈对在光路中的插入量，进行色散精准调控，实现10 fs脉宽激光输出。

3   压缩结果与分析

前级激光器输出的激光参数为能量0.8 mJ、中心波长803 nm、重复频率1 kHz、脉冲宽度142 fs。利用TG-FROG装置测量前级激光器输出的飞秒脉冲，测量结果如图6所示。可以看出，激光脉冲时域包络的宽度为142 fs。

图  6  钛宝石飞秒激光放大器输出脉宽的测量结果

Figure  6.  Measurement results of output pulse width of titanium sapphire femtosecond laser amplifier

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如表1所示，对前级激光器输出的激光测量了6次，平均值为145.3 fs，测量重复性为2.4%。

第一级展宽压缩后的脉冲为14 fs，第二级展宽压缩后的结果为7.5 fs，结果分别如图7、图8所示。

表  1  压缩前脉冲宽度测量结果

Table  1.  Measurement results of pulse width before compression

次数	单位/fs
1	142.9
2	144.2
3	149.3
4	146.5
5	140.3
6	148.7

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图  7  固体薄片组第一级压缩测量结果

Figure  7.  Measurement results of the first stage of compression of solid thin-film assemblies

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图  8  基于固体薄片组两级压缩后的测量结果

Figure  8.  Measurement results after two-stage compression based on solid thin-film assemblies

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0级、1级、2级展宽的光谱测量结果如图9所示，自相位调制导致脉冲后沿频率成分增加，有明显的光谱展宽。联级固体薄片组能实现更大展宽比的光谱展宽，但插入的薄片过多会降低整体的能量透过率，所以我们使用两级（5+5片）的固体薄片组，能够满足将百飞秒的脉冲压缩到10 fs，压缩倍率达到19倍。

图  9  不同展宽级别的光谱变化

Figure  9.  Spectral variations at different broadening levels

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当脉冲激光经过搭建的压缩系统后，输出能量为0.65 mJ，效率高达81.25%，光斑颜色如图10所示，呈现宽谱特性，有明显的黄光谱成分。利用TG-FROG测量的光谱展宽与色散补偿后的激光时域脉冲宽度结果如图8所示，压缩后的飞秒激光脉宽为7.5 fs。

图  10  光斑分布图

Figure  10.  Light spot distribution map

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如表2所示，测量了6组压缩后的脉宽，测量平均值为7.5 fs，测量重复性为3.4%。

表  2  压缩后的脉宽测量结果

Table  2.  Measurement results of pulse width after compression

次数	单位/fs
1	7.7
2	7.2
3	7.9
4	7.6
5	7.3
6	7.5

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4   结论

为了满足瞬态超连续激光光谱、飞秒激光峰值功率等测量需求，开展了利用固体薄片材料展宽脉冲频谱，采用啁啾镜和光栅对相结合的方式进行色散补偿的飞秒激光脉冲压缩技术研究，搭建了一套脉冲压缩系统，固体薄片组的引入能够在频谱域上更好地控制和优化飞秒脉冲。将145 fs激光脉冲压缩到10 fs以内，压缩倍率>19倍，脉冲能量转换效率>81%，脉冲宽度测量重复性<4%。实验结果表明，这一组合技术在飞秒激光脉宽压缩领域具有显著的潜力和优势。