引言

X射线自由电子激光（X-ray free electron laser，XFEL）是高品质相对论电子束在周期性磁场作用下自放大自激辐射而产生的强相干脉冲X射线^[1-4]。与常见X射线光源（如X射线管光源、激光驱动的X射线光源、同步辐射光源等）相比，XFEL光束具有超短脉冲宽度、超高峰值亮度、超强相干性等优点^[5]，是人们实现材料动态演化高时空分辨诊断的理想光源。为获得高分辨诊断数据，XFEL光束的高精度聚焦是基本前提。

X射线聚焦器件可分为3类^[6]：1） 反射型，如Kirkpatrick-Baez（K-B）镜、毛细管聚焦镜等；2） 衍射型，如多层膜劳厄透镜、菲涅尔波带片等；3） 折射型，如复合折射透镜（compound refractive lens，CRL）等。其中，CRL因具有结构紧凑、焦距可调、准直方便等优点而被认为是XFEL光束聚焦的关键器件^[7]。CRL研制需在原材料选择方面关注3个基本问题：1） 高亮度强相干XFEL光束聚焦时会产生较强热效应，故原材料需具备较强抗热载能力^[8]；2） CRL属于折射型聚焦器件，高原子序数材料会对X射线造成较强衰减，故需选择低原子序数材料^[9]；3） CRL材料晶粒尺寸不一致会对相干X射线造成散射，故单晶材料是更好的选择^[10]。因此，选择具有较强抗热载性能的低原子序数单晶材料研制CRL，对利用XFEL装置开展高分辨诊断实验具有重要意义。

单晶金刚石是一种低原子序数材料，它具有热稳定性好、折射/吸收比高、机械强度高、化学性质稳定等优点，被认为是研制CRL的优选材料^[11]。然而，由于金刚石材料的超硬难加工特性，国内外关于金刚石CRL的研究报道相对较少：1） 国外仅有CRL方案的提出者SNIGIREV A^[12]及其研究组较早利用飞秒激光加工技术开展了金刚石CRL研制，由于激光功率较高且加工速率较低，使得单位面积累积激光能量较高，导致加工面石墨化现象较严重^[13]，故加工路径及加工参数尚需优化；2） 国内部分课题组开展了飞秒激光加工金刚石材料的实验研究^[14-16]，但尚未涉及CRL。同时，部分课题组还开展了CRL设计及加工研究^[17-19]，但其原材料并非金刚石。因此，基于飞秒激光可对任意固体材料实施近乎无“热”的微区精准去除特性^[20]，结合加工路径的精准优化和加工参数的精细调控，预期可实现满足XFEL光束聚焦的金刚石CRL高效精密加工。

本文面向我国XFEL装置对高性能单晶金刚石CRL的应用需求，开展3个方面的工作：首先，基于X射线光学理论，结合紧凑型诊断实验光路布局需求（焦距f<1 m），给出金刚石CRL尺寸及指标；其次，比较相同条件下4种典型低原子序数材料CRL焦距，验证单晶金刚石是适用于XFEL光束聚焦的CRL优选材料；最后，以厚度为500 μm的单晶金刚石为基底，探索利用高重频光纤飞秒激光实现金刚石CRL高效高精度加工的可行性。

1   单个X射线聚焦透镜及复合折射透镜的结构设计

X射线是一种波长较短的电磁波，它在介质中的折射特性与可见光类似。X射线折射率表示为n=1–δ+iβ，实部1−δ和虚部β分别代表折射和吸收。其中，δ取值为10⁻⁶量级，故X射线在材料中的折射率小于1。因此，与可见光使用凸透镜聚焦相反，能够实现X射线聚焦的面型为凹面，如图1所示。

图  1  X射线聚焦透镜示意图

Figure  1.  Schematic diagram of optimal surface shape of X-ray focusing lens

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假设X射线从左到右照射在透镜表面并聚焦在F点，入射面为垂直于光束传播方向的平面，AF所在虚线为光轴，P'为入射面上光轴外一点。以入射面中心为原点、光束传播方向为x轴正方向建立坐标系。则根据费马定理，光程AF与P'PF相等，即：

根据几何关系易证明，实现X射线聚焦的理想面型为椭圆形^[21]，其方程为

式中：a和b分别为椭圆长半轴和短半轴。根据式（1）和式（2）可推导出：

由于δ<<1，单透镜折射效果微弱，其焦距f近似等于椭圆长轴2a。椭圆顶点A处的曲率半径为$ R = {{{b^2}}/ a} $，式（3）可进一步简化为

在X射线聚焦透镜的设计中，一般用具有相同顶点曲率半径的抛物线形曲面来近似代替椭圆曲面，在相同坐标系中抛物线方程为

式中：R为抛物线顶点曲率半径。当x=a（a>0）时，椭圆开口直径$ 2b = 2\sqrt {aR} $小于抛物线开口直径$ 2\sqrt {2aR} $，如图2所示。聚焦透镜开口直径决定X射线光子通量，即开口直径越大，透镜可接收的X射线光子通量越高。同时，X射线在抛物柱孔型透镜中经过的材料长度小于椭圆柱孔型透镜，X射线的衰减相对较小。因此，抛物柱孔型透镜在透过率方面优于椭圆柱孔型透镜，本研究将X射线聚焦器件的孔型定为抛物柱孔型。

图  2  相同曲率半径下椭圆和抛物线口径大小对比示意图

Figure  2.  Schematic diagram of comparison between elliptical and parabolic aperture size under same curvature radius

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根据式（4）可知，单个透镜焦距f=R/δ。当R取100 μm且δ=10⁻⁶时，焦距f=100 m，不满足紧凑型实验布局对CRL焦距的实际要求。因此，将多个透镜串联以缩小焦距，此时即可将其称为复合折射透镜（CRL），其焦距表示为

式中：N表示透镜单元个数，抛物柱孔型CRL的几何结构如图3所示。

图  3  抛物柱孔型CRL示意图

Figure  3.  Schematic diagram of parabolic column hole-type CRL

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图3中，D、R、d和l分别表示开口直径、顶点曲率半径、相邻曲面顶点间距和透镜单元长度。

根据抛物线方程式（5），可导出抛物柱孔型CRL特征参数满足以下关系式：

在具体参数设置过程中，考虑到CRL加工及装配时可能会因顶点间隔较小而导致器件损坏，于是将d取值50 μm。同时，考虑到光路对准、X射线光子通量、材料厚度等因素，将开口直径D取值500 μm。另外，从原材料长度方面考虑，将透镜单元长度l设置为900 μm。将前述取值代入式（7），可得出抛物柱孔型CRL顶点曲率半径R=73.5 μm。

2   复合折射透镜的材料选择

CRL的典型原材料主要有PMMA、Be、SiC、金刚石晶体等。计算并比较了4种材料的CRL在光子能量E≤60 keV能段范围内的焦距f，获得焦距随光子能量变化的曲线如图4所示。其中，顶点曲率半径R=73.5 μm，透镜组数N=9，顶点间隔d=50 μm。由于金刚石具有较大δ值，所以相同光子能量下的焦距相对较小。特别地，当光子能量E=40 keV时，其余3种材料的CRL焦距均超过10 m，而金刚石CRL焦距仍可保持在10 m以内。因此，在XFEL光束线或者实验室光路中，若要求实现特定焦距，则所需金刚石透镜数量更少，故选择单晶金刚石作为CRL原材料。

图  4  不同材料CRL的焦距随光子能量的变化曲线

Figure  4.  Variation curves of focal length of CRL of different materials with photon energy

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根据前述CRL结构设计及材料选择分析，针对紧凑型实验光路（光子能量E=12 keV）布局对焦距的实际要求（f<1 m），利用式（6）和式（7）确定抛物柱孔型金刚石CRL的几何特征参数如表1所示。

表  1  抛物柱孔型金刚石CRL的几何特征参数

Table  1.  Geometric characteristic parameters of parabolic column hole-type diamond CRL

参数名称	计算结果
开口直径D/μm	500
顶点间隔d/μm	50
透镜单元长度l/μm	900
顶点曲率半径R/μm	73.5
透镜单元数N	9
焦距f/m	0.807

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3   金刚石复合折射透镜的高效精密加工

3.1   飞秒激光精密加工技术平台简介

图5是飞秒激光精密加工技术平台示意图。该平台主要由高重频光纤飞秒激光器、机械快门、激光束传输系统、光学显微镜、高精度三维位移台和同轴吹气-除尘系统等6个部分组成。

图  5  飞秒激光精密加工技术平台示意图

Figure  5.  Schematic diagram of femtosecond laser precision machining technology platform

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各部分功能及主要参数为：1） 高重频光纤飞秒激光器是开展加工实验的能量源，其中心波长1 030 nm±5 nm，脉冲宽度300 fs，重复频率25 kHz～1 MHz可调，最大平均功率15 W；2） 机械快门是控制激光束通与断的器件，最快响应时间20 ms；3） 激光束传输系统是实现激光束定向传输、光束直径调节、功率调控等功能的模块，由反射镜、光阑、衰减片等元器件组成；4） 光学显微镜具备激光束聚焦和加工过程在线监测的双重功能，镜头可根据聚焦及监测需求实现5^×、10^×、20^×、50^×、100^×等不同放大倍率切换；5） 高精度三维位移台是实现样品精密运动的核心部件，行程X×Y×Z=100 mm×100 mm×50 mm，绝对定位精度±0.3 μm，重复定位精度±0.03 μm；6） 同轴吹气-除尘系统具备闭环过滤回收功能，当材料去除量较大时需对加工点进行实时吹扫，以保证粉尘被及时吹离，从而不对激光束造成散射。

一般情况下，相同类型的飞秒激光精密加工技术平台涉及的光学显微镜和高精度三维位移台分别利用不同的软件控制，实验时需打开至少2个操作界面，导致飞秒激光加工实验的效率较低。为解决该问题，研究小组自主开发如图6所示的飞秒激光精密加工控制软件，在1个软件界面上即可实现光学显微镜和高精度三维位移台的高效协同控制，一定程度上提高了飞秒激光加工实验的效率。该软件不仅具备常用的加工功能模块，如直线（或阵列）加工、点（或阵列）加工、圆或圆孔（或阵列）加工、方形或方形孔（或阵列）加工等，而且可以根据目标结构的实际加工需求实现个性化定制。

图  6  飞秒激光精密加工控制软件界面

Figure  6.  Interface of femtosecond laser precision machining control software

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3.2   金刚石复合折射透镜飞秒激光加工路径和加工流程设计

飞秒激光精密加工技术主要利用高斯分布的极小焦斑，对任意固体材料实施微小区域精准去除。当材料去除量（前述金刚石CRL原材料去除量约为1.30 mm³）较大时，加工路径和加工流程的优化设计是实现高精度和高效率的前提。

在加工路径方面，抛物柱孔是CRL对XFEL光束进行有效聚焦的核心结构，它由一系列闭合抛物线依次经横向扩展和纵向深入构成。由于飞秒激光加工控制软件尚不具备抛物线路径加工功能，故需对抛物线加工路径进行建模以生成三维位移台可识别的加工路径代码。在路径建模过程中，首先以微小圆弧拟合抛物线加工路径，然后以单次扫描去除以线宽△X及深度△Z为参考分别设置的抛物线加工路径横向扩展增量△x（△x取△X/2）和纵向进给量△z（△z取△Z/2），如图7所示为抛物柱孔加工路径示意图。

图  7  抛物柱孔的加工路径示意图

Figure  7.  Schematic diagram of machining path for parabolic column holes

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在加工流程方面，考虑到单晶金刚石材料厚度远大于飞秒激光束焦深，若仅从正面实施逐层加工，抛物柱孔必然存在垂直度不高的问题。为避免前述问题，在保证对准精度前提下，采用如图8所示的正-反面复合加工方式，以确保大厚度情况下可获得垂直度较高的抛物柱孔。需要注意的是，前述加工路径和加工流程仅是针对CRL单元设计，在实际加工试验中需充分利用飞秒激光加工控制软件的阵列加工功能以提高效率。

图  8  正面-反面复合加工方式示意图

Figure  8.  Schematic diagram of front-back composite machining mode

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3.3   金刚石复合折射透镜飞秒激光加工结果与讨论

根据图3及表1所述的抛物柱孔型金刚石CRL结构及参数，选择化学气相沉积法制备的单晶金刚石（尺寸10 mm×8 mm×0.5 mm，晶向100）作为原材料。基于前述加工路径和加工流程，利用高重频飞秒激光精密加工技术平台开展试验。参数设置分为两部分：1） 激光参数方面，激光功率P=500 mW，重复频率Rp=25 kHz，聚焦物镜数值孔径NA=0.25（放大倍率为10×），加工速率u=5 000 μm/s；2） 路径参数方面，抛物线横向扩展增量△x=5 μm，扩展次数Nx=10；抛物线纵向进给量△z=3 μm，进给次数Nz=85，对应深度Z=255 μm。正面加工完成后，将样件翻转180°并对准，然后在相同参数下实施反面加工。待CRL样件加工完毕后，首先用酒精和去离子水在超声环境中清洗10 min，然后利用扫面电子显微镜分别表征正面、反面和横截面形貌，最后利用拉曼光谱测试系统测量抛物柱孔壁面的拉曼光谱。

图9是高重频飞秒激光加工的抛物柱孔型金刚石CRL形貌。抛物柱孔型金刚石CRL样件的正面及反面轮廓均接近抛物线，轮廓几何尺寸误差小于5 μm，基本满足设计要求。

图  9  高重频飞秒激光加工的抛物柱孔型金刚石CRL形貌图

Figure  9.  Morphology of parabolic column hole diamond CRL processed by high repetition rate femtosecond laser

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根据飞秒激光加工软件时间统计，CRL单元的单层去除耗时△t约为10 s，正-反面加工耗时t₁均为2 h 22 min，正-反面加工切换及对准耗时t₂约为15 min，故由9个透镜单元（抛物柱孔数量为10个）组成的CRL加工总耗时T约为2t₁+t₂=5 h。从文献报道来看^[13]，本试验使用的加工速率是文献中加工速率的5倍，故加工速率相对较高。

图10是CRL的横截面形貌（与图9（a）虚线框对应）及A点的拉曼光谱测试（激发波长532 nm，波数分辨率3 cm⁻¹）结果。从横截面形貌可以看出，抛物柱孔垂直度接近90°，说明正-反面复合加工方式对大厚度样件加工的有效性，但其局部粗糙度尚需根据聚焦性能测试结果进一步优化。同时，拉曼光谱测试结果表明，高重频飞秒激光加工的单晶金刚石抛物柱孔，其壁面A点的拉曼光谱主要是单晶金刚石特征峰（1 332 cm⁻¹），没有出现石墨特征峰（1 580 cm⁻¹）。与文献报道的拉曼测试结果相比^{[13, 15, 22]}，高重频飞秒激光在高速加工条件下获得的CRL壁面，由于单位面积上累积的激光能量相对较低，使得金刚石材料石墨化现象相对微弱。

图  10  高重频飞秒激光加工的CRL横截面形貌及拉曼光谱测试结果

Figure  10.  Cross section morphology of CRL processed by high repetition rate femtosecond laser and Raman spectrum test results

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需要注意的是，本研究仅是在1种加工路径设计及1个加工参数组合下开展的大去除量金刚石CRL加工探索试验，验证了高重频飞秒激光高效加工金刚石CRL的可行性，但尚未对加工面的石墨化及缺陷问题进行系统研究。因此，后续需进一步结合聚焦性能测试结果，深入开展两方面的工作：1） 高重频飞秒激光加工的聚焦面，其石墨化及缺陷对聚焦性能的影响是否在可接受范围内；2） 系统优化激光加工策略及参数，以期更高效地获得高品质的金刚石CRL。

4   结论

面向XFEL光束高精度聚焦对紧凑型高性能金刚石CRL的实际应用需求，开展了金刚石CRL的结构设计、原材料选择、高效精密加工等3个方面的工作，给出了CRL结构设计基本公式和原材料选择基本依据。针对超硬金刚石材料的难加工特性，提出利用高重频飞秒激光开展高效精密加工。研究结果表明：在结构设计方面，相同曲率半径条件下的抛物柱孔型CRL比椭圆柱孔型CRL具备更大开口直径，有利于器件的聚焦增益；在原材料选择方面，单晶金刚石因焦距较小而更适用于高能段XFEL光束实验对紧凑型光路的实际要求；在高效精密加工方面，高重频飞秒激光是实现金刚石CRL高效精密加工的可选手段，正-反面复合加工是实现大厚度样件加工的有效方式。因此，本文实现了CRL器件结构设计和高效精密加工的有效贯通，可为CRL研制提供借鉴和参考。